Ni-CeO2/SiO2复合纳米簇催化CO2加氢制甲酸

为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂，以六水合硝酸镍和六水合硝酸铈为原料、自制纳米Si O2为载体，采用反相微乳液法制备了Ni-CeO2/SiO2催化剂，通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进行了表征。将Ni-CeO2/SiO2用于催化CO2加氢制备甲酸的反应，考察了反应条件对甲酸产率的影响。结果表明，Ni-CeO2/SiO2呈球形，形貌规整，平均粒径为（60.7±2.6） nm，活性组分Ni-CeO2平均粒径为（1.5±0.4） nm，属于纳米簇；Ni-CeO 2/SiO2的Ni、Ce负载量（以Si O2质量计，下同）分别为2.5%和2.1%，比表面积为453 m2/g；在浓度为0.1 mol/L的KHCO3水溶液为CO2源、反应温度200℃、反应时间2 h、氢气压力3 MPa的条件下，Ni-CeO2/SiO2催化CO2加氢制备甲酸的最高产率为77.8%。CeO2的掺杂可促进Ni的分散，且由于Ni与CeO2材料之间功函数的差异，吸引Ni的电子，产生由Ni流向CeO2的电子转移，形成Niδ+-（CeO2）δ-异质结，诱导H2异裂，从而提高Ni-CeO2/SiO2的催化活性。